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復相氮化物結合碳化硅制品

作者:admin 發布日期: 2019-12-07 二維碼分享

采用當前的反應燒結制備工藝,一般很難制得純氧氮化硅(Si2N2O)結合SiC 制品,Si2N2O結合SiC制品通常指以Si2N2O為主要結合相的Si2N2O/Si3N4復相氮化物結合SiC材料。與Si3N4結合SiC相比,材料的顯氣孔率較低,材料的抗氧化性能和抗熱震性能更好。在顯微結構中,結合相Si2N2O主要為粒狀晶體,少量為板片狀或條狀晶體,Si3N4以粒狀和柱狀晶體為主,針狀或纖維狀晶體較少,見圖14-25。這些不規則的Si2N2OSi3N4連成網狀將SiC顆粒緊密結合,Si2N2O粘附于SiC表面SiO2薄膜,與之反應形成連續的保護膜,這種顯微結構對材料的長期抗氧化性有利。


Si2N2O結合SiC制品除采用常規的氮氣窯燒成外,也可在埋碳條件下空氣中燒成制備。高溫埋碳條件下,除3Si+2N2Si3N4反應外,還可發生6Si+2CO+2N22Si2N2O+2β-SiC反應外,還可發生6Si+2CO+2N22Si2N2O+2β-SiC反應,燒成工藝的選擇相對較Si3N4結合SiC更靈活,這兩種燒成方式生產成本差異不大。Si2N2O結合SiC制品過去曾用作高爐內襯,用量約為SiC磚總量的1.2%。目前,世界上基本不再采用Si2N2O結合SiC制品作高爐爐襯。當前,其廣泛地應用于冶金爐、化工設備及發電用鍋爐的內襯,用作窯具已逐步顯示其優越性。

復相氮化物結合SiC,包括以Si3N4為主要結合相的Si3N4/Si2N2O、Si3N4/Sialon、Si3N4/Si2N2O/Sialon復相氮化物結合SiC材料,亦包括以β-Sialon為主要結合相的Sialon/Si3N4結合SiC材料,產品的技術性能指標見表14-131.Sialon/Si3N4結合SiC制品在20世紀80年代已在高爐上獲得應用,有的產品目前仍在使用。.近幾年,國內基本沒有廠家生產供應高爐用Sialon/Si3N4結合SiC磚。筆者推測,高爐用Sialon/Si3N4結合SiC制品將逐漸被Si3N4Sialon結合SiC取代。


Si2N2O結合SiC、Si3N4/Si2N2O、Si3N4/Sialon、Si3N4/Si2N2O/Sialon復相氮化物結合SiC窯具產品均已獲得成功應用。在陶瓷、電瓷、砂輪等行業應用表明,Si2N2O結合和復相氮化物結合SiC窯具使用的穩定性和壽命優于Si3N4結合SiC材料,可能將成為今后氮化物結合SiC窯具的主要材料。

自結合碳化硅制品可分為β-SiC結合SiC和重結晶SiC兩種材料。

β-SiC結合SiC制品

在工業ɑ-SiC物料、Si粉和C粉中,加入結合劑混煉、成型和干燥后,在中性或還原氣氛(通常采用埋炭工藝)中1400~1600燒成,利用高溫反應Si+C→β-SiC生成的低溫型β-SiC將原高溫型ɑ-SiC顆粒結合在一起而制得。在埋炭燒成過程中,除Si+C→β-SiC反應外,還將發生3Si+N2Si3N4、Si3N4+SiO22Si2N2O、6Si+2N2+2CO2Si2N2O+2β-SiC等反應。β-SiC結合SiC材料結合相以β-SiC為主,通常還存在有少量Si2N2O、Si3N4和少量未反應完全的游離SiC,制品中ɑ-SiC顆粒被微晶β-SiC所包裹。β-SiC結合SiC生產工藝較復雜,生產成本略高于Si3N4結合SiC制品,但β-SiC結合SiC產品重量和大小可不受制造工藝的限制,可制備重達270kg的大型產品,而氮化物結合SiC受氮化反應燒結工藝條件限制難以制備厚度較大的產品。

β-SiC結合SiC由于結合相β-SiC晶粒細小,活性較大,其抗氧化性,抗水蒸氣性氧化侵蝕和機械強度一般不如Si3N4結合SiC制品,但其高溫強度,抗蠕變性、抗堿性和抗氧化性等方面都接近于Si3N4結合SiC制品。

β-SiC結合SiC磚可用作高爐襯磚和風口組合磚、垃圾焚燒爐內襯等。國外20世紀70年代末和80年代初期,高爐用SiC磚主要為β-SiC結合SiC制品,80年代以后,除日本外,高爐用β-SiC結合SiC用量逐漸減少,Si3N4、SialonSialon/Si3N4結合SiC逐年增加。90年代,洛陽耐火材料研究院與寶鋼合作研制成功β-SiC結合SiC風口組合磚,產品理化指標達到日本產品指標,可替代進口材料。目前,我國部分大型高爐風口組合磚仍采用了β-SiC結合SiC磚,均為日本產品,我國在此制品方面的研究和生產還有待加強。國內外β-SiC結合SiC制品的理化指標見表14-132.


重結晶SiC制品(R-SiC)是一種無其他結合相的SiC制品,它是一種靠SiC晶粒的再結晶作用而形成的晶粒與晶粒直接相連想ɑ-SiC單相陶瓷材料。SiC具有原子共價鍵,其摩爾容積小,晶格能大,在高溫下不熔化,并在2273時蒸發,具有很大的蒸氣壓力,借助于蒸發-凝聚傳質來完成SiC的燒結,通過氣相燒結來提高其強度。

R-SiC制品燒成時不產生收縮,但質量減小,在2000以上質量減少較為明顯,2200以上更為激烈,隨質量減少,制品的氣孔率相應增大。在2150~2200,SiC通過再結晶已具有.大強度,若進一步提高再結晶溫度,因SiC蒸氣壓力顯著提高,將導致制品的氣孔率過分增大和強度降低。

.初,R-SiC制品是利用SiC再結晶作用,用熱壓法制造的,但熱壓法不適用于大型耐火制品。R-SiC坯體可采用機壓、搗打、擠壓、等靜壓和澆注(或稱注漿)等多種成型方式。目前,R-SiC制品主要采用注漿成型,其工藝流程如圖14-26所示。


采用注漿法制備R-SiC制品時,SiC原料的.大粒度一般只有0.2~0.3mm,要求w(SiC)99%,顆粒近似球形,對原料的要求比其他SiC制品高,目前我國R-SiC生產原料主要使用進口原料,原料成本較高。

國外少數國家在20世紀70年代研制成功R-SiC制品,80年代開始進入中國,主要應用于窯具行業。我國開展R-SiC窯具制品的研究雖然較早,但始終沒有形成生產規模,只能提供小批量的樣品,性能上與國外產品有較大差距。90年代中期,唐山福賽特精細技術陶瓷有限公司、沈陽星光技術陶瓷有限公司先后與德國FCT公司合作,引進相關的生產技術和關鍵設備,大大縮小了我國在此項技術和生產水平上的差距。目前,我國生產的R-SiC已達90年代國際同類產品**水平,并有產品出口。國內外R-SiC制品的技術性能指標見表14-133.


R-SiC制品具有高溫強度高、自重輕、不落渣、導熱好、蓄熱小、壽命長等優異性能,已廣泛應用于陶瓷、石油化工、航空航天等工業部門,用于制作陶瓷錕棒、橫梁、棚板、高溫燒嘴、熱電偶保護管等。其中.典型的用途是作為各種工業窯爐的高溫窯具,特別適合在1250以上高溫條件下使用,采用R-SiC窯具可明顯提高裝填效率,節約能耗。

對于R-SiC制品,原料成本高、生產裝備要求高、生產技術難度大,產品價格一般為Si3N4結合SiC產品的10~20倍。與氧化物和氮化物結合SiC制品相比,其用量要少得多。

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